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Tras los sucesos del 19 de abril de 1810, fue a Trinidad para el desempeño de una comisión que le fuera encomendada por el Ayuntamiento de Cumaná anteel gobernador británico de la isla.
El 11 de enero de 1813, junto a 44 patriotas que habían emigrado con él a Trinidad, constituyen una junta que decidió liberar al oriente Venezolano del dominioespañol, y se redactó el documento conocido como el Acta de Chacachacare.
Al día siguiente el Coronel Santiago Mariño y sus soldados invaden el Oriente de Venezuela y combaten durante seis meses,liberando las provincias de Barcelona y Cumaná.
En febrero de 1814, se desplaza con su ejército hacia el centro del país, derrota a José Tomás Boves en la Batalla de Bocachica el 31 de marzo de 1814y junto a Simón Bolívar consiguen la victoria en la primera Batalla de Carabobo el 28 de mayo de 1814.
Después de la caída de la Segunda República de Venezuela (1814), se marcha con Simón Bolívar aCartagena, Jamaica y Haití. Participa en la primera expedición de Los Cayos, y llegando a Venezuela en 1816 a la Isla de Margarita, una asamblea proclama a Simón Bolívar Jefe Supremo de la República,y a Santiago Mariño su segundo.
El 30 de mayo de 1821, fue nombrado jefe del Estado Mayor General del Ejército Libertador, y con ese cargo combatió en la Batalla de Carabobo el 24 de junio de1821.
A partir del año de 1826, dirigió junto a José Antonio Páez el movimiento separatista de La Cosiata o revolución de los morrocoyes.
Derrotado por el Doctor José María Vargas en las eleccionespresidenciales de 1834, dirigió el 8 de julio de 1835 la Revolución de las Reformas. Se marcha del país y regresa en el año de 1848, donde el presidente de la República José Tadeo Monagas, lo nombra...
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