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Fue propuesto como candidato a la presidencia de la Nación por un grupo de políticos del país, a iniciativa del coronel Lucio V. Mansilla.6 Mientras se encontraba en los Estados Unidos,fue electo para el cargo en las elecciones nacionales de agosto de 1868, y asumió el cargo el 12 de octubre de 1868.
La presidencia de Sarmiento fue la segunda de las presidencias históricasde Argentina. Estas presidencias históricas o fundacionales del estado argentino moderno tuvieron tres claros objetivos o metas: “nación, constitución y libertad”. La nación entendida comola unión definitiva de las provincias argentinas como entidad superior a las partes que la componen. La Constitución como las bases de los derechos de las personas y del poder. La libertadconcebida como principio del liberalismo que dio paso a la “civilización” y relegó a la “barbarie”.
Dos días después de la asunción presidencial, el Congreso se reunió para una brevesesión extraordinaria, durante la cual se aprobó el presupuesto para el año siguiente, un crédito de cuatro millones de pesos y una suba en los derechos aduaneros, para solventar la continuidadde la Guerra del Paraguay.



En 1887 viajó a Asunción del Paraguay. Regresó a Buenos Aires pero ya anciano y con su salud deteriorada por la sordera y una insuficiencia cardiovasculary bronquial, los médicos le aconsejaron alejarse de Buenos Aires para evitar el frío invierno de la ciudad. A comienzos de 1888 se embarcó con su hija Faustina y sus nietos para Asunción.El 11 de septiembre de 1888 Sarmiento falleció en la capital paraguaya, a los 77 años de edad y sus restos fueron inhumados en el Cementerio de la Recoleta en Buenos Aires diez díasdespués. Ante su tumba, Carlos Pellegrini sintetizó el juicio general: “Fue el cerebro más poderoso que haya producido la América".